極目新聞記者 柯稱

通訊員 高妍

Science（《科學(xué)》）和Nature（《自然》）是大眾最為熟知的頂級期刊（它們和Cell《細胞》一同被國際公認為有最高學(xué)術(shù)聲譽的科技期刊），能夠在上面發(fā)表研究論文是很多科研人員夢寐以求的事。武漢大學(xué)高等研究院、化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院雷愛文教授課題組，從今年7月起，已連發(fā)2篇Science文章、1篇Nature文章。

極目新聞記者從武漢大學(xué)獲悉，11月15日，Science在線發(fā)表了雷愛文課題組關(guān)于催化氧化羰基化的最新研究論文。論文題目為“Synchronous recognition of amines in oxidative carbonylation toward unsymmetrical ureas”。中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所博士生王錦輝、武漢大學(xué)高等研究院博士后王盛淳、山西大學(xué)分子科學(xué)研究所講師衛(wèi)智虹為論文的共同第一作者，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所何林研究員、雷愛文為共同通訊作者。

王盛淳與雷愛文

1828年，人類首次從無機物合成有機物尿素，標志有機化學(xué)誕生。脲類有機物憑借獨特結(jié)構(gòu)在醫(yī)藥、農(nóng)藥、材料科學(xué)以及高分子領(lǐng)域展現(xiàn)出了廣泛的應(yīng)用價值。然而，盡管脲類化合物的應(yīng)用前景廣闊，但其合成過程卻面臨著諸多挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)的合成方法通常依賴高危試劑，且需要多步復(fù)雜的反應(yīng)步驟，導(dǎo)致大量的污染物生成。為了尋求更為環(huán)保和高效的合成途徑，雷愛文與何林課題組聯(lián)手探索了一種電合成與熱合成串聯(lián)，把CO2還原成CO并實現(xiàn)高值轉(zhuǎn)化，從而精準合成非對稱脲類化合物。

武大官網(wǎng)介紹，雷愛文課題組耕耘機理研究近二十載，該研究提出了同步精準識別策略，結(jié)合不同胺與不同金屬的反應(yīng)性識別兩種胺的本征屬性，使得多種胺能在氧化羰基化中高選擇性偶聯(lián)，解決了同一催化體系中相似屬性的胺難以區(qū)分的關(guān)鍵問題。課題組通過原位同步輻射技術(shù)及電子順磁共振波譜研究了銅催化劑與一級和二級胺之間的單電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)，揭示了銅催化劑與二級胺之間的高效電子轉(zhuǎn)移，并通過位阻效應(yīng)發(fā)現(xiàn)了鈷催化劑與一級胺的匹配規(guī)律。因而，課題組成功實現(xiàn)了氧化羰基化中，在同一催化體系和時空尺度下，以高選擇性合成近40種非對稱脲類藥物衍生物，顯示出該方法在藥物合成中的巨大潛力。

據(jù)了解，2024年7月12日，Science在線發(fā)表了雷愛文團隊關(guān)于交流電合成化學(xué)的研究論文，題為“Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bondtransformations”（程序化交流電優(yōu)化銅催化C-H鍵轉(zhuǎn)化反應(yīng)）。武漢大學(xué)高等研究院特聘副研究員曾力、化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院博士生楊慶紅、高等研究院碩士王建興為論文的共同第一作者，雷愛文教授為唯一通訊作者，武漢大學(xué)為第一署名單位。此項研究實現(xiàn)了交流電解環(huán)境下金屬催化物種精準調(diào)控，解決了電合成條件下過渡金屬催化劑容易在陰極析出失活而必須用分離池的科學(xué)難題。此項研究為一體式電解池條件下，金屬催化耦合電催化發(fā)展新型合成反應(yīng)提供可行路徑?？删幊滩ㄐ谓涣麟姾铣杉夹g(shù)的出現(xiàn)，將為合成電化學(xué)新技術(shù)在綠色物質(zhì)制造等更廣泛應(yīng)用領(lǐng)域提供極大助力，為化學(xué)化工綠色化，智能化和高端化提供新的動能。

從左至右：雷愛文，步發(fā)祥，鄧宇琪，李武

2024年8月29日，Nature在線發(fā)表了雷愛文/李武教授團隊的最新的電合成新技術(shù)研究，題為“Electrocatalytic Reductive Deuteration of Arenes and Heteroarenes”（電催化芳烴和雜芳烴還原氘代）。武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院博士步發(fā)祥、高等研究院博士生鄧宇琪為論文的共同第一作者，李武教授、雷愛文教授為通訊作者，武漢大學(xué)為唯一署名單位。氘標記被廣泛應(yīng)用于新藥創(chuàng)制、質(zhì)譜內(nèi)標、化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)、生物示蹤劑等研究。然而，目前已開發(fā)的氘標記方法十分有限，到目前為止，具有普適性的芳烴還原氘標記的方法還未曾被開發(fā)出來。這項研究從原創(chuàng)電極材料出發(fā)，通過電合成新技術(shù)成功解決了這一難題。

此外，雷愛文課題組今年9月還在Nature Chemistry（《自然化學(xué)》）上發(fā)表了最新研究進展。

（圖源：武漢大學(xué)官網(wǎng)）